L'ancien international néerlandais de 48 ans - qui a joué pour l'Ajax, Arsenal et Barcelone, entre autres, au cours de sa carrière de joueur - occupait ce poste depuis 2012.
Overmars avait fait part au conseil de surveillance et PDG du club, Edwin Van Der Sar, de son désir de démissionner à la suite de discussions au cours des derniers jours, son départ confirmé avec "effet immédiat", selon un communiqué publié par l'Ajax.
"Une série de messages inappropriés envoyés à plusieurs collègues féminines sur une longue période sous-tend sa décision de quitter le club", ajoute le communiqué.
Overmars a passé cinq ans en tant que joueur à l'Ajax entre 1992 et 1997 avant de rejoindre le club de Premier League anglaise Arsenal.
Le Néerlandais a joué pendant trois ans dans le nord de Londres avant d'être transféré à Barcelone en 2000 pour devenir le footballeur néerlandais le plus cher de tous les temps.
Avec 86 apparitions pour l'équipe nationale néerlandaise, il est le 13e joueur le plus capé de l'histoire des Pays-Bas.
Dans une déclaration sur le site Web de l'Ajax, Overmars a déclaré qu'il avait "honte" de son "comportement inacceptable".
"La semaine dernière, j'ai été confronté à des rapports sur mon com...
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